浙江省制药化工废弃物循环综合利用工程技术研究中心

工程中心动态

工程中心王梓鉴同学《New Journal of Chemical》:杂原子共掺杂的协同效应在催化加氢反应中的影响

发布时间:2023-07-18      浏览量:


由工程中心陈先朗、李嵘嵘老师指导本科生的一作研究成果“Synergistic effects of phosphorus/nitrogen co-doping and morphology regulation enhance the catalytic hydrogenation performance of Ru-based catalysts for benzoic acid”(《磷/氮共掺杂和形貌调控的协同效应增强钌基催化剂苯甲酸催化加氢性能》)近日在线发表于国际权威化学期刊New Journal of Chemical(新化学杂志,NJC)。

研究景:

环己烷羧酸(CCA)是药物和其他有用材料合成中的重要有机中间体。传统的工业中是通过苯甲酸(BA)的选择性加氢反应是使用化学计量的金属还原剂Na-K合金实现的。但由于这种还原剂难以回收,会造成原料浪费。多相催化剂更容易回收,因此在催化加氢领域得到了更广泛的应用。

钯基催化剂由于其高表面积和易于回收负载金属而经常用于选择性氢化反应。不幸的是,研究表明,使用这种催化剂进行BA氢化制备CCA通常在非常苛刻的条件下进行。温和条件下苯甲酸(BA)的选择性加氢对于工业应用具有重要意义。因此,设计和合成高性能的BA选择性加氢催化剂是非常必要的。

有序介孔碳材料(OMCs)是近年来发展起来的一类碳材料,具有高比表面积、孔径可调、结构规整、耐腐蚀性强、官能团丰富和热稳定性好等特点,而且在OMCs材料的孔中掺杂了一些具有氧化还原性质的元素来支持一些催化剂。在介孔碳材料中掺杂的特殊元素提高了其催化活性和选择性。然而,杂原子共掺杂催化剂在催化加氢反应中的应用较少。因此,上述研究对BA高效加氢的应用具有重要意义。

论文详情:


图1 催化剂制备策略流程图



此研究采用以植酸为磷源,六亚甲基四胺和氨水为氮源,通过Pluronic F127在水溶液中自组装,合成了不同磷和氮掺杂含量的OMCs。讨论了在催化剂中引入适量的P能更好地与N形成协同效应,使纳米钌(Ru NPs)颗粒均匀分散在载体上,并与载体产生较强的相互作用力,获得更多的活性位点,从而提高催化剂的活性和稳定性。从实际应用的角度来看,本研究为选择性加氢反应的催化剂体系提供了广阔的应用前景。


92D3

图2 催化剂循环使用性能图



论文信息:



论文名称:Synergistic effects of phosphorus/nitrogen co-doping and morphology regulation enhance the catalytic hydrogenation performance of Ru-based catalysts for benzoic acid

论文作者:Zijian Wang(王梓鉴), Yuyao Wang, Zhengyu Pan, Guoquan Zhou, Lele Yan, Lina Zhu, Zheng Fang, Tongyang Song, Xianlang Chen *(陈先朗) and Rongrong Li *(李嵘嵘)

发表期刊:New J. Chem., 2023, Accepted Manuscript

论文http://doi.org/10.1039/d3nj02205f

作者简介:

梓鉴第一作者,台州学院化学工程与工艺专业2020级本科生。主要从事纳米材料及其热催化研究。

陈先朗通讯作者,台州学院医药化工学院讲师,浙江省制药化工废弃物循环综合利用工程技术研究中心专任教师,博士毕业于浙江工业大学。主要从事纳米材料制备以及其热催化和电催化研究。

李嵘嵘,通讯作者,台州学院化工系主任,硕士生导师,浙江省制药化工废弃物循环综合利用工程技术研究中心副主任,浙江省“三育人”岗位建功先进个人。主要从事环境污染物循环再生、非均相催化、掺杂材料和相平衡热力学基础理论及其应用研究。主持国家、省部级等项目多项,发表SCI论文60余篇,专利20余件。为浙江省及其周边企业开展新工艺技术研发,产生直接经济效益上亿元。

此研究工作得到了台州学院、国家级大学生创新创业训练计划和天津大学浙江研究院的共同资助。


文:陈雨梦/图:陈雨梦/审核:陈红/责任编辑:李嵘嵘